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    1. 在路径 I 中,磺胺甲噁唑的异噁唑环受到 CUF/PMS 体系中活性氧物种的攻击,生成 P1、P2 和 P3。这些分解产物 P1、P2 和 P3 分别氧化为 P4 和 P5,这被视为磺胺甲噁唑的经典氧化路径[64]。根据路径 II,P6 的形成源于异噁唑环上甲基和苯环上–NH 2 的氧化,随后因 S-N 键断裂转化为 P7 和 P8[65]。在路径 III 中,磺胺甲噁唑的 S-N 键可直接被活性氧物种断裂,矿化为 P5 和 P9。接着,TP 9 的异噁唑环因羟基化被活性氧物种攻击形成 P10,随后由于·HO 与烯烃双键之间的高反应活性进一步生成 P11[66]。 此外,生成的 P9 分别通过偶联反应和异恶唑环的亲电取代进一步转化为 P12。P13 的形成可能涉及源自 P10 的–NH 2 基团的氮中心自由基与中间产物的偶联。随后,异恶唑环发生开环反应,生成 P14,后者被活性氧物种氧化为 P15。最终,这些中间产物将进一步矿化为小分子(P16、P17 和 P18)。

      Ce-UiO-66-F催化PMS降解SAs的中间产物 The intermediates of CUF/PMS system were identified by the HPLC-MS (in Figure S17), which was used to investigate the possible degradation pathway of sulfamethoxazole. As shown in Figure 13d, the degradation pathway of sulfamethoxazole could be summarized as hydroxylation, deamination, sulfonamide (S-N) cleavage and desulfonation. In pathway I, the isoxazole ring of sulfamethoxazole was attacked by ROSs in CUF/PMS to generate P1, P2 and P3. The breakdown products P1, P2 and P3 oxidized into P4 and P5, respectively, which was viewed as a classic oxidation pathway of sulfamethoxazole [64]. According to pathway II, the formation of P6 resulted from the oxidation of methyl group on the isoxazole ring and –NH2 on the benzene ring and then converted into P7 and P8 due to the broken S-N bond [65]. For pathway III, the S-N bond of sulfamethoxazole could be directly broken by ROSs to be mineralized into P5 and P9. Then, the isoxazole ring of TP 9 was attacked by ROSs to form P10 due to hydroxylation, and then further generated P11, caused by high reactivity between ·HO and olefinic double bonds [66]. In addition, the generated P9 was further converted into P12 via coupling reaction and electrophilic replacement of the isoxazole ring, respectively [67]. The formation of P13 might be involved in the coupling of N-centered radical derived from by –NH2 group of P10 and intermediate products [68]. Then, the isoxazole ring opening reaction occurred resulting in the generation of P14, which was oxidized by ROSs into P15. Finally, these intermediates would be further mineralized into small molecules (P16, P17 and P18). W. Peng, J. Liao, Y. Yan, L. Chen, C. Ge, S. Lin Enriched nitrogen-doped carbon derived from expired drug with dual active sites as effective peroxymonosulfate activator: Ultra-fast sulfamethoxazole degradation and mechanism insight Chem. Eng. J., 446 (2022), Article 137407, 10.1016/j.cej.2022.137407 View PDF View articleView in ScopusGoogle Scholar [65] Y. Chen, D. Chen, X. Bai Binary MOFs-derived Mn-Co3O4 for efficient peroxymonosulfate activation to remove sulfamethoxazole: Oxygen vacancy-assisted high-valent cobalt-oxo species generation Chem. Eng. J., 479 (2024), Article 147886, 10.1016/j.cej.2023.147886 View PDF View articleView in ScopusGoogle Scholar [66] Y. Bao, W.J. Lee, T.-T. Lim, R. Wang, X. Hu Pore-functionalized ceramic membrane with isotropically impregnated cobalt oxide for sulfamethoxazole degradation and membrane fouling elimination: Synergistic effect between catalytic oxidation and membrane separation Appl. Catal. B-Environ., 254 (2019), pp. 37-46, 10.1016/j.apcatb.2019.04.081 View PDF View articleView in ScopusGoogle Scholar [67] M. Xu, H. Zhou, Z. Wu, N. Li, Z. Xiong, G. Yao, B. Lai Efficient degradation of sulfamethoxazole by NiCo2O4 modified expanded graphite activated peroxymonosulfate: Characterization, mechanism and degradation intermediates J. Hazard. Mater., 399 (2020), Article 123103, 10.1016/j.jhazmat.2020.123103 View PDF View articleView in ScopusGoogle Scholar [68] R. Guo, Y. Wang, J. Li, X. Cheng, D.D. Dionysiou Sulfamethoxazole degradation by visible light assisted peroxymonosulfate process based on nanohybrid manganese dioxide incorporating ferric oxide Appl. Catal. B-Environ., 278 (2020), Article 119297, 10.1016/j.apcatb.2020.119297 View PDF View articleView in ScopusGoogle Scholar

    2. 在基于过硫酸盐(PMS)的非均相催化过程中,催化剂可通过相互作用(如静电作用和金属耦合)吸附 PMS 分子和污染物,随后在催化剂与 PMS 界面发生电子转移过程,导致活性位点的化学状态改变、PMS 分解及污染物降解[60]

      PMS非均相催化剂吸附PMS,污染物 X. Zhou, Q. Zhao, J. Wang, Z. Chen, Z. Chen Nonradical oxidation processes in PMS-based heterogeneous catalytic system: Generation, identification, oxidation characteristics, challenges response and application prospects Chem. Eng. J., 410 (2021), Article 128312

    3. 当浓度从 0.5 mM 提升至 1.0 mM 时,磺胺甲噁唑的降解效率从 59.1%上升至 90.9%,同时 k 值也增加了 3.4 倍,这表明产生了更多活性氧物种以氧化磺胺甲噁唑。随着初始过一硫酸盐浓度从 1.0 mM 进一步增加至 2.0 mM,观察到磺胺甲噁唑降解效率仅有微小提升,同时 k 值略有增加,这归因于过量过一硫酸盐浓度下活性氧物种的自淬灭效应

      PMS建议投加量,以及测量反应速率常数K的重要性,自淬灭效应 J. Yan, H. Liu, C. Dou, Y. Wu, W. Dong Quantitative probing of reactive oxygen species and their selective degradation on contaminants in peroxymonosulfate-based process enhanced by picolinic acid

    4. 通常,当反应温度升高时,分子尺寸较大的磺胺甲噁唑分子更容易获得更大的能量,以克服各种阻力(扩散阻力和障碍),进而与活性位点接触。

      温度升高SAs容易获得更大能量

  2. Mar 2026
    1. 由于 CUF 催化剂具有更大的比表面积,其暴露于溶液中的官能团数量远高于 CUH 催化剂表面,导致在相同 pH 值的溶液中吸附氢离子的能力更强。因此,CUF 催化剂的等电点(pH ip )向较低的 pH 值偏移。 此外,向催化剂中引入氟元素导致其表面电荷密度显著负化,促进了更多氢离子的吸附以中和带负电的表面[40]。

      PH低时,cyp效果不好的问题所在,都是正电性,难以靠近

    2. CUH 和 CUF 的吸附过程可分为以下三个阶段[37]、[38]:(i)外部吸附(液膜扩散),磺胺甲噁唑从主体溶液富集到 CUH/CUF 裸露外表面的吸附位点,此时由磺胺甲噁唑浓度差提供的驱动力可忽略固液相间的扩散阻力。(ii)颗粒内扩散,磺胺甲噁唑分子从吸附剂外表面扩散至内部孔隙,由于分子间碰撞的阻碍和内部孔道的挤压作用,扩散速率逐渐降低。(iii)吸附平衡,CUH/CUF 外表面或内部的活性位点被磺胺甲噁唑结合。 由于拟合曲线均未通过坐标原点,CUH/CUF 的吸附速率同时受外部吸附和颗粒内扩散控制,而具有较高 k 值(见表 S6)的外部吸附因扩散阻力较低成为速率控制步骤。得益于比表面积和孔径的增大,CUF 表现出比 CUH(9.4 mg/(g·min))更高的吸附速率(12.1 mg/(g·min)),从而增强了对目标污染物的吸附能力。

      忽略扩散阻力的原因

    3. 在吸附初始阶段,由于活性位点与主体溶液间磺胺甲噁唑浓度差驱动的微弱扩散阻力,大量活性位点被磺胺甲噁唑快速占据[35]。随后,随着接触时间增加,CUH 和 CUF 的吸附速率因空余活性位点减少而下降,吸附过程在后续 210 分钟内达到平衡,其中 CUF 表现出比 CUH(117.8 mg/g)更高的吸附容量(173.4 mg/g)。通过 Boyd 模型、准一级(PFO)和准二级(PSO)模型进一步研究吸附过程,拟合结果与动力学参数展示于图 5b-c 及表 S5。由于更高的非线性相关系数(R² > 0.99),实验数据与 PSO 模型拟合度最佳。99),而伪二阶模型计算出的吸附容量与实验数据接近,表明磺胺甲噁唑的吸附过程受化学吸附控制,涉及 CUH/CUF 与磺胺甲噁唑之间的电子共享或交换[36]。

      SAs的吸附动力学:CUH 和 CUF 对磺胺甲噁唑的接触时间。CUH 和 CUF 的准一级动力学模型(b)、准二级动力学模型(c)和颗粒内扩散模型(d)。条件:SMX = 50 mg/L,T = 25 °C。

  3. Feb 2023
    1. 跨国金融服务公司UBS近日发布了一篇研究报告显示,各项技术中,“当红炸子鸡”ChatGPT达到全球1亿用户所需时间仅用2个月,而电话用了75年,手机的普及则用了16年。OpenAI推出的这款聊天式机器人一经问世,便“引爆”全球,成为热门话题。而在ChatGPT爆火的背后,则是汹涌的人工智能浪潮。 在今年瑞士达沃斯举行的世界经济论坛上,微软首席执行官萨蒂亚·纳德拉(Satya Nadella)与《华尔街日报》主编马特·默里(Matt Murray)进行了一场对话,谈到了该公司的人工智能业务以及OpenAI的ChatGPT等生成式人工智能工具(AIGC)如何彻底改变我们的工作方式。 在长达30分钟的座谈采访中,纳德拉对ChatGPT的青睐溢于言表,在他看来,人工智能领域的发展在目前这个阶段已经可以用“指数级”来形容。 “至少在从事技术工作的30年里,这是我从没见过的技术扩散,我也不认为这种扩散曾发生在工业革命时期。”纳德拉强调。“也许这一次,对于知识型工作者来说,这就完全等于工业革命。”

      火遍全球的因素有哪些? ①化繁为简; ②提高效率; ③降低门槛; ④拓展技能; ⑤传播快速; ⑥火上浇油。

      进一步思考, ①它会不会冷却? ②下一个类似的风口是什么? ③人们的注意力还能持续多久? ④海量的流量能够带来什么样的变化? ⑤给不同阶层的人都会带来什么样的变化,关注他的根源,源于对这种新事物会给自己未来带来什么样的冲击与变化? ⑥当下的教育体系会产生什么样的外部推动力?

  4. Jul 2022
    1. 促进你成长的到底是什么:是你自驱想要享受这个练、思、悟的过程 还是 因为渴望得到周边人的认可/反馈/评价。这两者在你顺利的时候可能没什么感觉,但当你面对晋升失败,项目不利等挫折的时候就会有非常大的差异。

      促进你成长的到底是什么? 什么促进你的成长?

      找到成长的源动力

      如果你能够找到自己成长的源动力,那么在遇到真正的困难和迷茫时候才能够摆正好自己的心态,寻找突破口,让自己走出困境,得到长足的成长。